据中国激光杂志社网，于2024年11月14日报道，光学频率梳是灵敏传感和时频计量的重要光源，在时间定义、精密光谱测量等领域发挥着重要作用。如何将高相干光频梳输出光谱从红外区域拓展到紫外及可见光波段，在宽谱上实现量子光学、原子分子物理、痕量物质并行探测等应用仍然是领域内研究的重要课题。华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室李文雪团队巧妙地利用铌酸锂的非线性频率变换能力，在三级级联的铌酸锂芯片上集成了光学差频、光学参量放大以及高次谐波产生三种非线性效应，将近红外光频梳光谱拓展覆盖紫外至中红外波段，一次性覆盖了离子、原子以及分子等粒子特征吸收光谱谱带。随着铌酸锂制造以及加工工艺的不断成熟，基于级联铌酸锂的光子学芯片势必成为宽带中红外集成光频梳的关键器件，基于此光源有望研制出小型化宽带光频梳光谱测量设备，形成高精度宽带光谱测量的新方案，服务于复杂多变的户外精密光谱测量应用。
——陈杨教授，中国科学技术大学
PhotonicsResearch青编委
光频梳具有独特的时频特性，为高精度频率计量和高分辨率宽带光谱测量提供了新的技术手段。目前非线性光子学芯片已可进一步拓展光频梳输出光谱，但是高相干的光频梳光谱仍然局限于红外区域，难以满足紫外到可见光区域的诸多精密测量应用。在过去的二十年里，非线性频率转换技术广泛应用于宽带的激光拓谱，常利用三次非线性介质（如充气光子晶体光纤和非中心对称晶体波导）中的三阶非线性效应实现超连续谱的生成，其中引起光谱展宽的三阶非线性效应主要包括自相位调制、四波混频、高阶孤子裂变和色散波等。虽然目前三阶非线性频率变化技术得到了长足发展，但仍然会受到转换效率和光谱范围的限制，往往需要高功率泵浦激光脉冲来驱动光谱展宽。
与三阶效应相比，二次非线性效应可以在较低的泵浦功率下提供特定的波长转换，但其输出光谱范围也受到相匹配带宽的限制。基于对各种二阶效应的调控，多种倍频程光频梳光源已经问世，其中具有宽透明光谱范围和强非线性的周期性极化铌酸锂晶体在宽带芯片级激光器研制中发挥着重要作用。一方面，周期性极化铌酸锂晶体与其他常用的砷化镓和磷化镓等材料一样，具有较大的二阶非线性系数，支持光学差频、光学参量振荡、高次谐波产生等多种二阶非线性频率变换效应；另一方面，周期性极化铌酸锂晶体内可以设计加工啁啾和波导等结构，兼顾宽带相位匹配光谱和高转换效率，是实现集成宽带芯片级激光器的重要器件。
为了实现跨多频段的光频梳，华东师范大学李文雪团队在三级级联的铌酸锂芯片中集成了三种二阶非线性效应，研制出一种紧凑的新型光频梳光源，其输出光谱实覆盖0.35 ~ 4.0 μm。图1展示了三级级联铌酸锂芯片宽带光频梳的实验装置图，该团队将自主研制的近红外掺铒光纤光频梳依次导入到三片铌酸锂芯片中，经历光学差频率、光参量放大和高次谐波这三个非线性效应，最终输出紫外至中红外的光频梳光谱。相关研究成果以“Frequency comb generation from the ultraviolet to mid-infrared region based on a three-stage cascaded PPLN chain”为题发表于Photonics Research 2024年第9期。
在实验中，研究人员利用自制的无偏置宽带中红外光频梳，在铌酸锂晶体波导的非线性作用下，实现了2~10次紫外至中红外谐波光谱的生成，涉及到铌酸锂晶体介质的三种二阶非线性效应，分别为：首先，利用光学参量过程将近红外光转换为中红外光（2.8~5 μm）；其次，通过光学参量放大中红外光频梳而不造成带宽损失；最后，驱动高次谐波产生并输出紫外光谱。该工作采用无偏置中红外光梳脉冲作为泵浦光，保持了产生谐波的无偏置特性，有助于未来开展高质量的双光频梳光谱分析。
通讯作者李文雪研究员表示：“本项工作利用掺铒光纤光频梳和三级级联铌酸锂晶体芯片，将光频梳的波段范围拓展到紫外至中红外。目前，基于铌酸锂材料的集成光子技术较为成熟，未来有望将三级级联铌酸锂晶体集成在一个光学芯片上，进而实现单片集成的宽波段频率变换模块。此外，结合目前的片上微腔光梳，有潜力实现从光频梳光源到频率变换模块的全集成宽波段光频梳，服务于更多户外复杂环境中的应用。”
研究团队后续将对各级非线性转化过程进行更为细致的理论分析，进而指导调控铌酸锂晶体参数和结构，以实现更高的转化效率。此外，研究团队将研制同时覆盖紫外至中红外波段的双光梳光谱仪，发展多种物质的高精度并行测量技术，开展激发态动力学、光化学反应动力学等光物理、光化学的应用研究。
作者简介
罗大平
华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室
研究方向：高时频精度光频梳光谱
罗大平，副研究员，研究工作以发展新型高时频分辨光频梳光谱测量方法为目标，攻克了高稳定飞秒光频梳光源与高精度光频梳光谱测量的关键技术瓶颈，组建了覆盖紫外至中红外具有时频域高分辨能力的双光梳光谱测量系统，并应用到精密测量和灵敏传感领域。作为项目负责人主持科技部、基金委和中国博士后基金会等部门立项的5项科研课题，相关研究工作在Nature Communications、Photonics Research、High Power Laser Science and Engineering、PhotoniX、Advanced Optical Materials以及Optics Letters 等期刊上发论文60余篇。
李文雪
华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室
研究方向：光频梳与双光频梳光谱
李文雪，研究员，华东师范大学精密光谱科学与技术国家重点实验室副主任。相关研究工作获国家杰出青年基金、优秀青年基金和上海市曙光计划等项目资助，作为项目负责人主持国家重大仪器开发专项课题、重点研发计划课题和国家自然科学基金重点项目等科研项目30余项。近年来，在Nature Communications、Physical Review Letters、Photonics Research、High Power Laser Science and Engineering、PhotoniX、Advanced Optical Materials以及Optics Letters 等期刊发表论文120余篇。
