据搜狐网，于2025年10月21日报道，在光与物质相互作用的研究中，紫外光源一直扮演着关键角色，特别是真空紫外（VUV）波段恰好对应着众多分子的电子激发能级，被视为探索分子动力学的“黄金窗口”。然而，这一波段超短脉冲的产生与表征长期面临技术瓶颈。
近日，德国马克斯·玻恩非线性光学与超快光谱研究所（MBI）的研究团队在Nature Photonics上发表重要成果，他们利用气相原子的双光子电离技术，首次实现了对160-190 nm波段可调谐VUV脉冲的完整时间表征，测量结果显示脉冲持续时间普遍短于3 fs。这一突破不仅填补了VUV超快光源表征的技术空白，更为研究原子和分子的超快电子动力学和价激发铺平了道路。
VUV脉冲产生与表征困境
要理解这项工作的价值，首先需要认识VUV波段的特殊性。与可见光或近红外光不同，VUV光子能量恰好处于一个微妙的区间：既不像极紫外（XUV）那样能量过高会直接电离物质，又能够激发分子的价电子跃迁，使研究者能够观察到电子激发态的演化过程。在这些激发态中，电子与原子核的运动往往强烈耦合，遵循“非绝热”动力学。
然而，产生并表征这一波段的超短脉冲却困难重重。首先是产生问题：传统非线性光学方法虽能通过四波混频或谐波产生得到紫外光，但通常需要复杂的相位匹配，且往往缺乏波长调谐能力。其次是传输难题：几乎所有材料在VUV波段都存在强吸收和高色散，即便是几微米的薄窗口也会严重拉伸脉冲，这意味着任何实验都必须在真空环境中完成。最棘手的是测量挑战：传统的脉冲表征技术如频率分辨光学门控（FROG）依赖于非线性晶体，但在VUV波段，晶体的强色散使得这些方法失效。
空芯光纤技术解决方案
MBI团队提出了创新性解决方案：在脉冲产生方面，采用“孤子自压缩”技术。简单来说，当激光脉冲在充气的空心光纤中传播时，气体的光学克尔效应与反常色散相互平衡，形成“光孤子”——能够在传播中保持形状的特殊波包。巧妙的是，当孤子的频谱展宽到特定波长时，会发生“共振色散波发射”（RDW），就像水波遇到障碍物会激起水花一样，部分能量会以特定波长的形式辐射出去。通过调节气压，该波长可以精确调谐至VUV波段。
团队搭建了级联空心光纤系统：第一根空心光纤和一组啁啾镜将钛蓝宝石激光器输出脉冲压缩至约10 fs，第二根空心光纤中则发生孤子动力学。关键的设计在于，氦气仅从入口充入，而出口直接连接真空系统，形成压力梯度——这样既保证了产生过程的气压，又避免了出口窗口对VUV的吸收。两片硅片以布儒斯特角放置，如同“光学滤网”滤除红外孤子成分，只让VUV脉冲通过。
在脉冲表征方面，团队发展了一种基于“电子FROG”（eFROG）的新方法。其原理可以理解为：两束VUV脉冲以可调延迟聚焦到惰性气体中，通过双光子电离产生光电子。如果电离过程足够快（远离共振），光电子的能量分布就携带了脉冲时间信息。通过扫描延迟并记录光电子能谱，就能重构出脉冲的振幅和相位。
实验结果
在建立起可靠的表征手段后，团队从一系列eFROG 测量中重建了在160 nm至190 nm之间调谐的VUV脉冲的时间形状。结果显示，脉冲持续时间均在2.5fs-2.8fs之间，仅略长于其傅里叶变换极限（即该光谱所能支持的最短脉冲）。脉冲只携带少量啁啾，啁啾部分归因于生成过程，部分归因于在源自空心光线的几mbar压力下通过稀气体介质传播。唯一的例外是190 nm脉冲，其持续时间为3.2fs，但脉冲能量达到3 μJ，峰值功率高达0.8GW，说明通过调整参数可以在脉冲宽度和能量之间权衡。
团队将测量结果与数值模拟进行了对比，结果证明，所提出的系统能够高保真度地描述RDW脉冲的产生。团队使用Luna软件库求解空心波导中的非线性脉冲传播方程，同时考虑前四个波导模式。模拟得到的脉冲谱和时间形状与实验测量高度吻合，特别是当只考虑基模时，这归因于转向镜有限孔径在向eFROG装置长传播过程中的滤波效应。
为进一步检验方法的准确性，团队在光路中插入一片仅10 μm厚的熔融石英薄片，测量其引入的相位变化。测量结果显示：在170nm-220 nm波段，实测相移与理论计算几乎完美重合；在170 nm以下，由于石英吸收急剧增加，两条曲线出现微小偏离。该实验不仅验证了表征方法的准确性，也展示了其对微小相位扰动的敏感性。
总结展望
研究团队利用基于惰性气体双光子光电离的频率分辨光学门控（eFROG）技术，全面表征了通过空心光纤中孤子自压缩过程中共振色散波发射产生的、可在160 nm至190 nm之间调谐的微焦耳能量VUV脉冲的时间形状。原位测量显示,在大多数情况下脉冲持续时间短于3 fs。受控生成、表征良好的少周期VUV脉冲以前所未有的时间分辨率为研究电子激发分子中的耦合电子和核运动开辟了道路。目前研究团队已经启动了一系列小分子的泵浦-探测实验。尽管这项工作聚焦于160 nm-190 nm窗口，但其方法论具有普适性。通过改变气体种类和压力，RDW可以调谐到整个VUV波段甚至延伸至深紫外，未来有望实现全紫外可调谐的超快光源。
